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A história da formação desta colecção não é suficientemente conhecida.

D. António de Ataíde, 1° conde de Castanheira, teria coligido os documentos que integram o primeiro volume, uma vez que grande parte da correspondência lhe é dirigida. A restante documentação é maioritariamente correspondência remetida a D. Álvaro de Castro (filho de D. João de Castro, vice-rei da Índia), ou por ele enviada, bem como pareceres que redigiu. A maior parte dos documentos diz respeito a D. João de Castro e em alguns volumes há notas que permitem atribuir a sua compilação a seu filho D. Álvaro de Castro. D. Ana de Ataíde, mulher de D. Álvaro de Castro, era neta de D. António de Ataíde, sendo plausível que, por este facto, esta documentação tivesse ficado na livraria dos Condes da Castanheira, posteriormente herdada pelos Condes de São Lourenço, conforme explica Elaine Sanceau.

No Dicionário Bibliográfico Português, de Inocêncio Francisco da Silva, refere-se que o compilador foi D. António de Ataíde e que o percurso da documentação até pertencer à Casa dos Condes de São Lourenço pode ser explicado, também, pelo facto de o Conde da Castanheira ter sido casado com uma senhora da Casa da Feira, cujos vínculos foram em parte herdados pelos Condes de São Lourenço.

Esta colecção terá pertencido a um conjunto documental bem mais vasto, coleccionado por D. João José Ansberto de Noronha (n. 1725),6° Conde de São Lourenço por casamento e filho dos segundos marqueses de Angeja. Foi inventariada com os bens de António José de Mello Silva César e Menezes (1794-1863,9° conde de São Lourenço), trabalho realizado por José Maria António Nogueira, que o publicou em 1871.

Através do ofício do Ministério do Reino de 10 de Agosto de 1874 foi pedido à Torre do Tombo que examinasse os manuscritos da Casa de São Lourenço e se pronunciasse sobre a sua relevância e sobre o valor pedido pelos herdeiros do último conde. A documentação foi enviada à Torre do Tombo para se proceder à sua avaliação, conforme ofício do mesmo Ministério, de 12 de Junho de 1875, tendo o Arquivo dado resposta a 31 de Agosto de 1875. Finalmente, o Ministério do Reino, por ofício de 5 de Novembro de 1875, informou o guardamor da Torre do Tombo que o Governo tinha comprado os manuscritos da Casa de São Lourenço, por três contos e seiscentos mil reis, os quais deviam ser arquivados na Torre do Tombo, enviando também o trabalho de inventariação, coordenado e redigido por José Maria António Nogueira. A documentação só viria a entrar na Torre do Tombo em 26 de Novembro de 1881, juntamente com outros documentos remetidos do Ministério do Reino.

São maioritariamente documentos originais, tratando-se de correspondência trocada entre diversas personalidades sobre questões diplomáticas, de administração ultramarina, e algumas cartas particulares, compreendendo basicamente o segundo quartel do século XVI, o que corresponde ao período do reinado de D. João III (1521-1557).

No primeiro volume está coligida a correspondência dirigida a D. António de Ataíde (1500-07.10.1563), l° conde da Castanheira, e remetida nomeadamente por: Marquês de Vila Real, António de Campos Jorge de Lima Fernão Alvares (tesoureiro-mor do Reino), Manuel Cirne (feitor de Andaluzia), Pedro Álvares Carvalho (capitão de Alcácer Ceguer), Bispo do Algarve, Martim Afonso de Sousa (capitão-mor do mar da Índia e depois vice-rei), D. João III, Gonçalo Lopes da Arca (feitor em Ceilão), Conde de Vimioso, D. Aleixo de Meneses, Pedro de Alcáçova Carneiro (secretário de Estado), João de Barros (feitor da Casa da Guiné e Índia). Ainda como interlocutores ou autores de documentos aparecem a Infanta Duquesa de Sabóia, Pero de Sousa, D. Martinho de Portugal (bispo, e posteriormente arcebispo primaz do Funchal), o Duque de Nemours, o Bispo do Algarve, o Bispo de Viseu, D. Pedro de Mascarenhas, António Carneiro (secretário de Estado), o Conde de Vimioso, a imperatriz D. Isabel (que escreve a seu irmão D. João III), Álvaro Mendes de Vasconcelos, D. Estêvão de Almeida, Baltasar de Faria, o Cardeal Farnesi, Lourenço Pires de Távora, a abadessa do Mosteiro de Santa Clara de Vila do Conde, Diogo Rodrigues Pinto, o bispo de Lamego D. Fernando de Vasconcelos, Frei Diogo da Silva, João Rodrigues de Sá e Meneses, Tomé de Sousa, António Pinheiro, e o Marquês de Vila Real, entre outros.

As missivas versam assuntos públicos e privados tão diversos como: questões relativas às praças de África, sua defesa militar, em especial o socorro a Safim, as indemnizações dadas aos moradores e fronteiros saídos de Azamor e Safim, cartas de recomendação, problemas relacionados com os negócios da Índia, notícias sobre os turcos, uma relação de pessoas que foram para a Índia. As questões diplomáticas e os negócios estrangeiros são alvo de grande parte da correspondência deste primeiro volume, já que D. António de Ataíde teve a seu cargo missões diplomáticas, nomeadamente em França, para resolução do problema do corso, havendo alguns documentos relativos à negociação com aquele reino e o acordo final entre França e Portugal sobre a navegação. São ainda de referir um parecer da Universidade de Paris sobre a validade do casamento de Henrique VlII de Inglaterra com Catarina de Aragão, o contrato relativo às rendas da ilha da Madeira, os testamentos de D. Vasco Fernandes de Ataíde e de D. Ana de Távora (condessa de Castanheira) e mulher de D. António de Ataíde, um'a carta de D. Violante de Távora, uns apontamentos sobre os cavaleiros da Ordem de Cristo, o Regimento para o governo do Reino durante a menoridade de D. Afonso V, feito nas Cortes de Torres Novas em 1438, uma lista de moradores da Casa Real, com data provável de 1403, e ainda as memórias de D. Frei Francisco Ximenes, arcebispo de Toledo e cardeal de Espanha.

Os volumes segundo, terceiro, quarto e quinto desta colecção são de conteúdo mais homogéneo entre si, tendo em conta que constituem o conjunto de documentação provavelmente reunido por D. Álvaro de Castro e que testemunham a sua permanência no Oriente, onde foi capitão-mor do mar da Índia, e a de seu pai, D. João de Castro, (vice-rei da Índia). Grande parte da correspondência informa sobre o Estado da Índia, relata os conflitos de interesses, tanto públicos como privados, que vão desde as constantes ameaças das potências locais, até às desavenças entre oficiais, ilustrando os grandes acontecimentos e as pequenas ocorrências de que é composta a história do quotidiano.

Podem citar-se entre os correspondentes Aleixo de Sousa, D. Álvaro de Noronha, D. Álvaro de Portugal, mestre André de Resende, André de Sousa, António Afonso, o licenciado António Cardoso, António Coelho de Sousa, António Correia (feitor em Cochim), António da Cunha, António Fernandes, António Ferreira (capitão-mor de Ceilão), António Gil (feitor em Diu), António Moniz Barreto, Frei António Padrão, António Ribeiro de Vasconcelos (feitor em Chaúl), António Rodrigues (feitor em Diu), António de Saldanha, António de Sousa (capitão de Chaúl), Aires de Figueiredo, Bernardo da Fonseca (capitão de Coulão), o Bispo de Angra, o Bispo de Goa, o Bispo do Porto, as Câmaras de Cananor, Chaúl, Cochim, e Goa, a Condessa da Vidigueira, Diogo de Almeida (capitão-mor de Goa), Diogo Lopes de Aguião, D. Fernando de Castro, Francisco Álvares (ouvidor em Ceilão), D. Francisco de Meneses, Francisco da Silva de Meneses (capitão-mor de Cochim), Francisco Toscano (chanceler-mór do Estado da Índia), Gabriel de Ataíde, D. Garcia de Castro, Henrique de Sousa Chichorro (capitão de Cochim), D. Isabel de Gamboa, D. Isabel Pereira (mulher de Rui Gonçalves de Caminha), João de Barros, D. Jerónimo de Meneses (capitão-mor de Baçaim), o próprio D. João de Castro, D. João de Mascarenhas, frei João de Vila do Conde (guardião do convento de Ceilão), D. Jorge de Meneses, Lourenço Pires de Távora, Luís Falcão (capitão de Ormuz), Manuel Lobato (ouvidor em Cochim), Manuel de Mergulhão (vedor da Fazenda em Goa), Manuel de Vasconcelos (capitão da fortaleza de Cananor), Nuno Álvares Pereira, frei Paulo de Santarém, mestre Pedro Fernandes, Pedro Leitão, Rafael Lobo, Rui Gonçalves de Caminha (vedor da Fazenda em Goa), Rui Lourenço de Távora, Salvador de Leão (ouvidor em Coehim), Sebastião Coelho (tanadar de Baçaim), Sebastião Lopes Lobato (feitor em Baçorá), Simão Botelho (vedor da Fazenda da Índia), Tristão de Paiva (embaixador em Bisnaga), Vasco da Cunha e D. Violante de Távora. O próprio D. Álvaro de Castro escreveu alguns documentos entre os quais se integram alguns regimentos dados, nomeadamente, a André
de Aguiar, a D. António de Noronha e a D. João de Ataíde para irem a Ormuz e a Adém, um diário náutico, e algumas cartas sobre a defesa ou a tomada de cidades tanto em África como na Índia.

Há igualmente cartas escritas por soberanos locais ou outras personalidades, como é o caso de Coje Çameçadim Gylhone, Gorypo (guazil de Cananor), Ra'is Rukn-din (guazil de Ormuz) do 'Adil Khan, os reis ou soberanos de Cananor, de Ceilão, de Cochim, de Cranganor, de Maduré, de Ormuz, e de Repelim.

Todos estes documentos falam sobre os negócios de Ceilão, Cochim, Goa, Baçaim, Chaúl, Calecute, Moçambique, Sofala, entre outros, exploram as questões militares como as vistorias a fortalezas, o estado e a descrição da armada ou a tomada de localidades, a guerra de Cambaia e o segundo cerco de Diu ou ainda as informações sobre estratégia militar; focam sistematicamente os problemas relacionados com o comércio desde a arrecadação da pimenta à pesca do coral; lamentam a morte de D. Fernando de Castro (filho de D. João de Castro); abordam matérias de carácter religioso como a evangelização, a organização de casas religiosas ou a catequese dos povos de Candia e Ceilão. São também objecto de largas considerações as questões da administração do Estado da Índia, os negócios da Fazenda, como a cobrança de direitos reais ou os de justiça. São ainda de mencionar os pedidos de clemência e liberdade de presos, individuais ou colectivos, como acontece com o pedido de 36 cristãos franceses que se encontravam presos pelo sultão Bahadur, as notícias sobre acontecimentos em Portugal, o relato da expedição a Suez contra a armada turca comandada por D. Estêvão da Gama (vice-rei da Índia), ou a relação dos feridos na explosão do baluarte São João da fortaleza de Diu durante o segundo cerco a esta cidade.

O sexto volume é um livro manuscrito de autoria atribuída a Diogo do Couto acerca do governo da Índia, sendo governador D. Estêvão da Gama (m. 1575), que ocupou o cargo de 1540 a 1542. É um livro composto de 30 capítulos, faltando os 3 primeiros.