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Desconhece-se a história custodial desta documentação bem como a história da formação desta colecção. O nome que lhe foi atribuído aponta para que possa ter sido custodiada pelo Convento de Nossa Senhora da
Graça de Lisboa, da Ordem dos Agostinhos Calçados, o que não foi possível confirmar.

António Baião e Pedro de Azevedo, em O Arquivo da Torre do Tombo (p. 29) apresentam esta documentação como localizada topograficamente depois da "Colecção Especial", arrumada em caixas sequenciais às da Colecção de São Vicente, mas sem lhe darem qualquer nome.

João Martins da Silva Marques, em Arquivo Nacional da Torre do Tombo: Index Indicum (p. 102), cita esta colecção como Miscelâneas Manuscritas da livraria do Convento de Nossa Senhora da Graça de Lisboa, constituída por 31 volumes, e fazendo parte dos Institutos Religiosos Diversos.

Importa, no entanto, salientar que o inventário de bens do extinto Convento de Nossa Senhora da Graça de Lisboa, que se encontra entre a documentação integrada na Torre do Tombo pela extinção do Arquivo Histórico do Ministério das Finanças (TT-MF, Inventário 212, cx. 2227), na parte referente ao cartório, não descreve qualquer documentação que apresente semelhanças com a que constitui esta colecção.

Deve ainda referir-se que a documentação não apresenta qualquer marca de posse evidente.
Alguns volumes que faziam parte desta colecção foram deslocados para a colecção Manuscritos da Livraria sem razão que o justifique (v. Notas).

Desconhece-se a data de entrada desta documentação na Torre do Tombo.

A colecção é constituída por documentação oficial e particular, na forma original ou em cópia, tipologicamente diversificada, mas predominando a correspondência. É possível identificar como produtores de alguns conjuntos documentais D. Francisco da Gama (4° conde da Vidigueira e vice-rei da Índia), D. Vasco Luís da Gama (5° Conde da Vidigueira, l° Marquês de Nisa) e Francisco de Melo e Torres (Marquês de Sande e Conde da Ponte). Podem encontrar-se entre os correspondentes D. João III, Pedro de Alcáçova Carneiro, Lourenço Pires de Távora, o imperador Carlos V, Filipe II, Filipe III e Filipe N de Espanha, D. João N, a rainha D. Luísa de Gusmão, D. Afonso VI e D. Pedro II, D. Teodósio, D. Fernando Teles de Faro, Diogo do Couto, Frei Domingos do Rosário, Martim Afonso de Sousa, D. Jerónimo de Noronha, Baltasar de Faria, Luís Álvares Ribeiro, D. Manuel de Moura Corte Real, D. Diogo da Silva, Francisco de Lucena, Francisco Pereira Pestana, Henrique de Sousa Tavares, Luís de Brito e Meneses, D. Luis Mendés de Haro, Tomé Pinheiro da Veiga, Salvador Correia, Padre Nuno da Cunha entre muitos outros.

Cronologicamente abarca os séculos XVI e XVII, focando as relações diplomáticas de Portugal com outros estados europeus (França, Baviera, Holanda, Inglaterra, Suécia e Santa Sé), o governo do Reino durante o período filipino, as reorganizações administrativas e as competências institucionais (Casa da Suplicação, Conselho de Estado, Conselho da Fazenda, Conselho da Índia, Junta dos Três Estados, Casa da Índia), a realização de Cortes (1581 e 1642), os negócios internos e diplomáticos na época da Restauração, assuntos protocolares, apontamentos sobre a diplomacia europeia ou relatos de acontecimentos em França (Fronda),

Parte da documentação é referente ao governo do Estado da Índia, à política e organização administrativa e judicial, abarcando diversos governos ou vice-reinados (Nuno da Cunha, Martim Afonso de Sousa, D. Constantino de Bragança, Matias de Albuquerque, D. Francisco da Gama, Martim Afonso de Castro, D. Jerónimo de Azevedo) onde se incluem alguns regimentos, tocando as relações diplomáticas locais, que transparecem na correspondência com os soberanos autóctones (Cochim, Barcelor, Pate, Melinde, Coulão, Ormuz, Tidore, Camboja), o comércio, o governo eclesiástico e militar, a concessão de mercês e nomeações de ofícios.

Existem também alguns documentos respeitantes ao Brasil e à defesa das suas costas contra os holandeses, a fortificações no ultramar, a empresas em África, às minas de Monomotapa, e à conversão do Congo.
Entre os documentos de carácter privado encontra-se o testamento de Pedro de Alcáçova Carneiro (Conde de Idanha).